Генерация разностной частоты: из двух волн третья

Когда два мощных световых пучка с частотами $\omega_1$ и $\omega_2$ одновременно проходят через нелинейный кристалл, на выходе появляется свет, которого на входе не было - в том числе волна на разностной частоте $\omega_3 = \omega_1 - \omega_2$. Это и есть генерация разностной частоты (англ. difference-frequency generation, DFG) - нелинейно-оптический процесс второго порядка, который позволяет «спускаться» по спектру и получать инфракрасное и терагерцовое излучение там, где обычных лазеров нет. Разберём, откуда берётся новая частота, почему для неё нужен фазовый синхронизм и как это считать. Ниже - интерактивный калькулятор: задай частоты двух накачек и посмотри, какая разностная волна родится.

Что такое генерация разностной частоты

Генерация разностной частоты - это процесс, в котором две волны накачки с частотами $\omega_1 > \omega_2$ создают в нелинейной среде третью волну на частоте $\omega_3 = \omega_1 - \omega_2$. Среда при этом не поглощает и не излучает энергию сама - она лишь перемешивает поля, играя роль смесителя, как нелинейный элемент в радиотехнике смешивает два сигнала и даёт комбинационные частоты.

Ключевое слово здесь - нелинейность. В обычной (линейной) среде отклик пропорционален полю: поляризация $P = \varepsilon_0\chi^{(1)} E$. Никакие новые частоты так не возникают - выходят те же, что вошли. Новые частоты появляются, только если в отклике есть члены, квадратичные по полю.

Рассчитать для своей задачи

DFG относится к процессам второго порядка - за него отвечает квадратичная восприимчивость $\chi^{(2)}$. Тот же $\chi^{(2)}$ отвечает за генерацию второй гармоники и генерацию суммарной частоты; разностная частота - родственный процесс, отличающийся знаком в комбинации частот.

Откуда берётся новая частота: нелинейная поляризация

Запишем полную поляризацию среды как ряд по степеням поля:

$$P = \varepsilon_0\left(\chi^{(1)} E + \chi^{(2)} E^2 + \chi^{(3)} E^3 + \dots\right)$$

Для DFG нас интересует квадратичный член $P^{(2)} = \varepsilon_0\chi^{(2)} E^2$. Пусть на среду падают две волны:

$$E(t) = E_1\cos(\omega_1 t) + E_2\cos(\omega_2 t)$$

Возведём поле в квадрат. При раскрытии $E^2$ появляется перекрёстное слагаемое $2 E_1 E_2 \cos(\omega_1 t)\cos(\omega_2 t)$. Применим формулу произведения косинусов:

$$\cos(\omega_1 t)\cos(\omega_2 t) = \tfrac{1}{2}\big[\cos((\omega_1 - \omega_2)t) + \cos((\omega_1 + \omega_2)t)\big]$$

Вот и ответ: в квадрате поля сидят сразу суммарная $\omega_1 + \omega_2$ и разностная $\omega_1 - \omega_2$ частоты. Кроме них из членов $E_1^2\cos^2(\omega_1 t)$ и $E_2^2\cos^2(\omega_2 t)$ выходят вторые гармоники $2\omega_1$, $2\omega_2$ и постоянная составляющая (оптическое выпрямление). Какая из этих компонент реально вырастет в макроскопическую волну - решает фазовый синхронизм (см. ниже). Похожий механизм комбинационных частот вы уже видели в акустике - там сумма двух близких тонов даёт биения близких частот, здесь же среда сама порождает новую оптическую волну.

Язык фотонов: сохранение энергии

У DFG есть наглядное квантовое описание. Процесс уничтожает один фотон накачки с энергией $\hbar\omega_1$ и рождает два фотона: один на частоте $\omega_2$ и один на разностной частоте $\omega_3$. Закон сохранения энергии даёт:

$$\hbar\omega_1 = \hbar\omega_2 + \hbar\omega_3 \quad\Longrightarrow\quad \omega_3 = \omega_1 - \omega_2$$

Важная деталь: в этом процессе волна на частоте $\omega_2$ не только сохраняется, но и усиливается - на каждый исчезнувший фотон $\omega_1$ добавляется фотон $\omega_2$. Поэтому DFG тесно связана с оптическим параметрическим усилением: «сильную» накачку $\omega_1$ называют pump, волну $\omega_2$ - signal, а разностную $\omega_3$ - idler. Один и тот же $\chi^{(2)}$-процесс при разной постановке задачи называют DFG или параметрическим усилением.

Условие фазового синхронизма

Сохранения энергии мало. Чтобы разностная волна не гасла, а накапливалась вдоль кристалла, нужно сохранение импульса фотонов - условие фазового синхронизма (phase matching):

$$\vec{k}_3 = \vec{k}_1 - \vec{k}_2$$

где $\vec{k}_i = n(\omega_i)\,\omega_i / c$ - волновые векторы. Физический смысл: волны на разных частотах распространяются с разными фазовыми скоростями из-за дисперсии $n(\omega)$. Если разностная волна, рождённая в начале кристалла, и волна, рождённая чуть дальше, приходят в одну точку не в фазе, они гасят друг друга.

Рассчитать для своей задачи

Степень рассогласования описывает расстройка $\Delta k = k_1 - k_2 - k_3$. Эффективность DFG зависит от неё как $\operatorname{sinc}^2(\Delta k\, L / 2)$, где $L$ - длина кристалла. При $\Delta k = 0$ интенсивность растёт максимально (квадратично по $L$), при $\Delta k \neq 0$ - осциллирует с периодом длины когерентности $L_c = \pi / \Delta k$. На практике синхронизм обеспечивают двулучепреломлением кристалла (подбор угла и поляризаций) или квазисинхронизмом - периодической сменой знака $\chi^{(2)}$ в периодически поляризованных кристаллах вроде PPLN.

Зачем это нужно: ИК и терагерц

Главное применение DFG - получение излучения там, где прямых лазеров мало или нет. Если взять два близких по частоте лазера видимого или ближнего ИК-диапазона, их разность попадёт в средний и дальний инфракрасный диапазон, а при совсем близких частотах - в терагерцовую область. Так делают:

• перестраиваемые источники среднего ИК для спектроскопии молекул (газоанализаторы, дыхательная диагностика);
• терагерцовые источники для досмотра и материаловедения;
• опорные гребёнки частот, где DFG связывает оптический и радиодиапазоны.

Преимущество перед прямым лазером - широкая перестройка: меняя частоту одной из накачек, плавно сдвигаешь разностную частоту. Калькулятор выше как раз показывает эту логику: сводя частоты накачек, ты опускаешь разностную волну вниз по спектру.

Отдельный плюс DFG - она работает в импульсном и непрерывном режимах и легко комбинируется с другими $\chi^{(2)}$-каскадами. Например, сначала генерируют суммарную частоту, чтобы попасть в нужный диапазон накачки, а потом разностную, чтобы спуститься в ИК. Такие каскады лежат в основе перестраиваемых параметрических осцилляторов, где разностная волна (idler) и есть рабочий выход прибора, плавно перекрывающий целые октавы спектра.

Частые ошибки

• Путают DFG и генерацию суммарной частоты. Оба - процессы $\chi^{(2)}$, но в DFG берётся разность $\omega_1 - \omega_2$, а в SFG - сумма $\omega_1 + \omega_2$. Знак определяет, в какую сторону спектра вы движетесь.
• Забывают про фазовый синхронизм. Само по себе сохранение энергии $\omega_3 = \omega_1 - \omega_2$ не гарантирует сигнал: без $\Delta k \approx 0$ разностная волна гасит сама себя уже через длину когерентности.
• Считают, что накачка $\omega_2$ ослабляется. Наоборот: в DFG волна $\omega_2$ усиливается вместе с разностной - это параметрическое усиление, энергию отдаёт только мощная накачка $\omega_1$.
• Ждут DFG в линейной или центросимметричной среде. В средах с центром симметрии $\chi^{(2)} = 0$, и процессов второго порядка нет - нужен нецентросимметричный кристалл.
• Меряют разностную частоту в герцах напрямую. Удобнее считать через длины волн и переводить в волновые числа - для ИК-спектроскопии это рабочий язык.

FAQ

Чем генерация разностной частоты отличается от биений? Биения - линейное явление: два колебания складываются, и амплитуда суммы пульсирует с частотой $|f_1 - f_2|$, но новой волны не возникает. В DFG нелинейная среда реально порождает отдельную электромагнитную волну на разностной частоте, которая дальше распространяется самостоятельно.

Можно ли получить DFG на любом материале? Нет. Нужна среда без центра симметрии, иначе $\chi^{(2)} = 0$. Подходят кристаллы вроде ниобата лития, KTP, GaAs, BBO. Плюс требуется фазовый синхронизм, который обеспечивают подбором угла, температуры или периодической доменной структурой.

Откуда берётся энергия разностной волны? Из мощной накачки $\omega_1$. Каждый поглощённый фотон $\hbar\omega_1$ расщепляется на фотон $\hbar\omega_2$ и фотон $\hbar\omega_3$. Среда энергию не запасает - она лишь перераспределяет её между волнами, поэтому процесс называют параметрическим.

Коротко

Генерация разностной частоты - это $\chi^{(2)}$-процесс, в котором две волны накачки рождают третью на частоте $\omega_3 = \omega_1 - \omega_2$. Математически она выпадает из квадрата суммарного поля через формулу произведения косинусов, физически - из сохранения энергии фотонов, а реально накапливается только при выполненном условии фазового синхронизма $\vec{k}_3 = \vec{k}_1 - \vec{k}_2$. Главная ценность DFG - перестраиваемые источники среднего ИК и терагерцового излучения там, где прямых лазеров нет.